565net必赢客户端量子材料科学中心彭莹莹课题组运用先进的共振X射线散射谱学技术，在铜基超导La2-xSrxCuO4超导区域外过掺杂区发现电荷有序相——“电荷晶体”，打破了该区域通常被认为是空间均匀的费米液体的图像，给高温超导机理研究带来了新的思路。2023年9月14日，该成果以“超导拱形区域外过掺杂La2-xSrxCuO4的普遍电荷序” (Prevailing charge order in overdoped La2-xSrxCuO4 beyond the superconducting dome)为题，在线发表于《物理评论快报》(Physical Review Letters 131, 116002 (2023))，并入选编辑推荐文章 (Editors’ Suggestion)。
铜氧高温超导体问世37年以来，一直是凝聚态物理研究的重要问题之一，但其超导机理仍不清楚。铜氧高温超导体的母体是反铁磁莫特绝缘体，对其掺杂可以出现一个拱形的超导区域。过去的研究主要集中在欠掺杂到最佳掺杂区域。该区域存在强电子关联相互作用，除了超导态，还存在奇特的赝能隙相、自旋条纹相和奇异金属相等。如何理解这些相和超导的共存或竞争的机制是超导领域长久以来的挑战。近年来，人们发现欠掺杂区域的载流子（空穴或电子）可以组织成规则的结构，打破晶格原本的平移对称性，形成了新的周期性排布，这种状态被称为电荷序或者电荷密度波。实验发现，铜氧超导材料中电荷序与超导态存在竞争关系，利用磁场和压力对电荷序的调控可以直接影响超导态的行为。与之相对的是，过掺杂区域一般被认为是空间均匀的费米液体，不存在各种复杂的相。然而，过掺杂区域超流密度随掺杂和温度的依赖却偏离标准的BCS理论，不仅在Tc以上存在预配对，而且磁涨落相比于欠掺杂区域没有明显变弱，这表明过掺杂区域依然存在较强的电子关联作用。因此，以过掺杂区域作为出发点理解超导性的出现或许可以提供新的思路。
与一般的电荷密度波材料，例如过渡金属硫族化合物不同，铜氧化合物中的电荷序很微弱，无法通过宏观的输运方法测量。近些年发展迅速的共振X射线散射谱学技术，通过把入射能量调节到材料特定元素的共振激发能，可以灵敏地探测到费米能级处的电子信息，并且具有元素选择性。彭莹莹课题组运用弹性和非弹性共振X射线散射技术的铜L边和氧K共振边，发现过掺杂La2-xSrxCuO4（0.35≤x≤0.6）电荷序的散射信号，表明电荷序来自于铜氧层电荷的贡献，与欠掺杂区域的电荷序具有类似的动量方向和偏振依赖关系（图一）。不同之处在于过掺杂电荷序的周期为6倍晶胞常数，关联长度为20倍晶格常数，沿 c 方向的周期不同，并且基本不随温度变化。实验还观测到反常的声子强度现象，表明电荷序存在带色散的激发，和声子发生了干涉效应。这些结果重塑了我们对铜氧超导体相图的理解，证明了过掺杂的金属相出现了有序化的倾向，表明电荷序在相图中极其普遍存在(图二)。超导穹顶的两侧存在电荷序和反铁磁相很有启发性，表明铜氧化物的非常规超导性可以被视为从反铁磁相或电荷序中出现的新兴相。
此前，彭莹莹与合作者在欠掺杂区域发现短程的电荷涨落，具有有限的能量尺度并且持续到很高的温度(Science 365, 906 (2019))，在铋系铜氧材料发现电荷序可以持续到最佳掺杂(Physical Review B 94, 184511 (2016))，甚至拓展到过掺杂赝能隙区域之外(Nature Materials 17, 697 (2018))，表明电荷序和赝能隙是不同的相。此次镧系铜氧体系电荷序的发现，证明了过掺杂电荷序的普遍性。理论计算发现用弱关联的费米面嵌套无法解释过掺杂电荷序的产生（图二e），表明过掺杂区域还存在额外的关联作用。于是，进一步理解过掺杂区域电荷序的微观机理可以给高温超导的出现带来新的启发。
图1：利用共振X射线散射探测LSCO (x=0.45)薄膜沿Cu-O键方向的电荷序，其强度在氧吸收边具有共振行为。
图2：过掺杂 La2-xSrxCuO4 中电荷序的掺杂依赖关系和扩展相图。
565net必赢客户端量子材料科学中心2019级博士研究生李齐治、台湾同步辐射线站科学家Hsiao-Yu Huang和浙江大学565net必赢客户端博士生任天爽为论文的共同第一作者，彭莹莹助理教授为论文的通讯作者。实验研究中用到的高质量La2-xSrxCuO4薄膜由浙江大学565net必赢客户端谢燕武教授课题组提供，计算工作与埃默里大学王耀助理教授课题组及哈佛大学Ilya Esterlis博士合作完成，共振X射线散射实验得到了台湾NSRRC同步辐射光源，柏林同步辐射线站多位科学家的大力支持。上述研究工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金的支持。
论文原文链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.131.116002
