565net必赢客户端凝聚态物理与材料物理研究所、纳光电子前沿科学中心、人工微结构和介观物理国家重点实验室叶堉研究员、陈基研究员，565net必赢客户端博雅博士后徐晓龙（现为北京理工大学预聘教授）与中国科学院大学周武教授等合作提出了一种在不同晶体对称性、不同晶格常数和三维架构基底上异质外延生长半导体2H-MoTe₂薄膜的通用合成技术，克服了衬底对异质外延的限制。2022年8月15日，相关研究成果以“用于大规模异质集成的任意表面上半导体2H-MoTe₂薄膜的异质外延”（Heteroepitaxy of semiconducting 2H-MoTe₂ thin films on arbitrary surfaces for large-scale heterogeneous integration）为题，在线发表于《自然·合成》（Nature synthesis）。

565net必赢客户端叶堉研究员课题组在前期二维碲化钼（MoTe₂）相变与可控制备的基础上（J. Am. Chem. Soc. 141, 2128-2134, 2019; Science 372, 195-200, 2021），与合作者进一步提出了一种不受支撑基底限制的平面内二维横向外延技术，将单晶2H-MoTe2半导体薄膜与高度晶格失配的平面晶体或任意形貌的3D架构异质集成（图1），从而发展前所未有的集成技术与器件功能。

实验中，合作团队首先在半导体Si和GaN、绝缘4H-SiC、SrTiO₃和蓝宝石、磁性Gd₃Ga₅O₁₂单晶衬底上合成了毫米级尺寸的单晶2H-MoTe₂薄膜，展示了该生长机制不受基底晶格匹配的限制。以单晶GaN基底为例（图2），实验发现在2H-MoTe₂的成核之前，Te原子会进入到1T’-MoTe₂薄膜与单晶基底间的界面位置，还原并钝化单晶基底表面从而形成了单原子Te的半范德华结构，降低了MoTe₂薄膜与单晶基底间的原子相互作用。在此基础上，2H-MoTe₂薄膜的相变重结晶合成机理起到重要作用，多晶的1T’-MoTe₂首先相变形成2H相的成核中心，进而形成了面内的1T’/2H的异质结。通过面内二维外延持续诱导相变的发生，相变过程伴随着以异质界面处2H相MoTe₂为模板的重结晶过程，使得相变后的整个薄膜的晶格取向和成核中心一致，不受基底的限制。

图2 在GaN基底上异质外延的2H-MoTe₂界面扫面透射电镜表征

此外，该外延方法也不受表面起伏的限制。例如，合作团队在具有高深宽比（2.8）的三维结构基底（鳍形硅）上直接生长了2H-MoTe₂薄膜（图3）。与上述1T’-2H相变重结晶机理相同，2H-MoTe₂薄膜在生长过程中可以跨越三维非平面基底并且它的晶格取向与成核中心保持一致，从而在三维结构上依然可合成出单晶2H-MoTe₂薄膜。2H-MoTe₂的合成机制是通过相变重结晶过程实现，无需考虑基底的单晶性和形貌，因此可以在任意表面上进行合成，该研究为后续的2H-MoTe₂异质集成研究提供了基础。

图3 在鳍形硅基底上异质外延的2H-MoTe₂薄膜的截面扫描透射电镜表征

合作团队观察到通过相变的平面内二维外延工艺不受晶格匹配和平面表面的限制，因此允许在任意衬底上合成大面积单晶 2H-MoTe₂薄膜。通过将 2H-MoTe₂ 薄膜与1英寸Si晶圆集成，合作团队制备了垂直p-n异质结阵列，该阵列表现出 100% 的器件良率、高器件性能和优异的均匀性（图4）。合作团队的方法为二维半导体2H-MoTe₂薄膜与其他衬底的异质集提供了可能性。